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放射医学与辐射防护国家重点实验室王殳凹教授团队在氡污染控制领域取得重要进展

天博tb官网下载链接放射医学与辐射防护国家重点实验室、放射医学与防护学院王殳凹教授通过将理论计算与实验相结合的方式成功地解决了在超低分压下的惰性气体捕获中由热力学和动力学相互制约引起的权衡问题,成功合成出一例对放射性氡的吸附性能(吸附容量和去除深度)超过目前性能最好的商业吸氡材料(椰壳活性炭)的新型框架材料,在氡的污染控制领域取得了重要突破。相关成果以“Thermodynamics-Kinetics-Balanced Metal-Organic Framework for In-Depth Radon Removal under Ambient Conditions”为题发表于Journal of the American Chemical Society上。

      氡(Rn)是一种无色、无臭、无味普遍存在的放射性惰性气体,其同位素219Rn、220Rn和占主导的222Rn及子体是人类所受天然辐射的主要来源之一。尽管Rn在空气中的浓度极低,但Rn可通过呼吸道吸入,以及饮食等途径进入人体,其衰变产生的α粒子对人体呼吸系统产生放射性随机性效应可辐照诱发肺癌,导致Rn成为肺癌诱因的主要元凶之一。Rn及其衰变子体于2012年被国际癌症研究机构认定为人类致癌物(I组)。据数据统计,在我国发生的肺癌病例中,12%-16%由氡气引发,其中4%的肺癌死亡病例由氡导致。世卫组织国际氡项目建议室内氡浓度的参考水平为100 Bq/m3,以最大限度地减少室内氡暴露对健康的:。同时,Rn的放射性本底是中微子研究等前沿物理实验中的主要干扰背景之一,因此实验场所必须严格控制Rn的浓度水平(< 1 mBq/m3)。遗憾的是,目前广泛应用的除Rn技术主要是通风和物理阻隔,都很难实现对Rn的深度去除,而且能耗相对较大,因此开发高效和节能的除Rn方法迫在眉睫。然而由于Rn的化学惰性与吸附剂之间只存在弱的范德华相互作用,以及相对于空气中主要气体组分的浓度,氡的浓度极低(<1.8 × 10-14 bar, <106 Bq/m3),因此,设计合成在环境条件下深入去除Rn的吸附材料仍然是该领域的一大挑战。

近年来,借助机器学习进行设计和筛选材料的方法彻底革新了化学/材料科学中传统的运作模式。在基础科学原理的指导下,计算筛选和建模可以帮助研究人员快速缩小具有高潜力、特定用途的材料的可能范围,而此前则只能依赖于科研人员的科学直觉或大量的实验试错。在本工作中,研究团队综合考虑吸附过程中的热力学和动力学因素,通过理论计算筛选出一种具有准开放孔径的改性MOF材料(Im-1)用于Rn的深度去除。Im-1中尺寸大小和Rn匹配的空腔保证了Rn和Im-1之间具有足够强的范德华作用力,而打开的窗口在以牺牲最小的热力学性能的前提下极大地提高了Rn在孔道内扩散的动力学性能(图1)。

 

1. 基于CoRE ZIFs数据库,通过热力学计算筛选出性能最佳的吸Rn结构ZIF-7,进而探索ZIF-7的吸Rn机制以及配体取代对ZIF-7Rn的热力学性能和动力学性能的调控

随后,研究团队在实验上通过原位配体取代法合成出和Im-1中Im/bIm的比例最为接近的改性ZIF-7材料—ZIF-7-Im,并通过1H NMR、PXRD、FT-IR以及Xe与空气中主要组分气体吸附等测试表征证实了Im的成功取代以及结构内孔道的成功改性(图2)。Rn穿透实验结果表明原始ZIF-7对Rn基本没有捕获能力,这与理论计算的高动力学能垒结果相吻合(图3c);而ZIF-7-Im则展现出优异的Rn吸附能力。在相同条件下报道的所有Rn吸附剂中,ZIF-7-Im展示了创纪录的Rn吸附容量(Q = 24.1 Bq/g)和8.6 L/g的Kd值(图3d),这几乎是目前性能最好的商业AC材料(Q = 14.1 Bq/g,Kd = 5.2 L/g,图3b)的两倍。

 

2. ZIF-7-ImIm成功取代的系列表征以及取代后结构与原始ZIF-7之间在气体吸附行为上的对比

 

3. Rn穿透实验的示意图模型及椰壳活性炭、原始ZIF-7以及ZIF-7-Im三种材料的Rn穿透实验结果

上述实验结果为在环境条件下捕获超低分压的惰性气体Rn这一长期挑战提供了一个可行的解决方案。据此可以发展新一代放射性氡气体污染控制材料,实现多种应用场景下氡的深度净化。

天博tb官网下载链接放射医学与辐射防护国家重点实验室,放射医学与防护学院博士研究生汪遐、助理研究员马付银、助理研究员刘胜堂以及博士后陈黎熙为该工作的共同第一作者,王殳凹教授和杨再兴副教授为共同通讯作者。该研究工作得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金等科研项目的支持。

论文链接:https://doi.org/10.1021/jacs.2c04025

(放射医学与辐射防护国家重点实验室、苏州医学院放射医学与防护学院、科学技术研究院)
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